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《自然·通讯》报道量子中心张焱课题组及合编辑在1T-TaS2材料中发现的能带绝缘体到莫特绝缘体相变

过渡金属二硫组化合物是一大类被广泛研究的层状二维材料,其不仅在工业上有广阔的的应用前景,同时也蕴含丰富的凝聚态物理现象。1T-TaS2是一个经典的例子。高温时,1T-TaS2处于金属态;随着降温,1T-TaS2经历多个电荷密度波(CDW)相变,并最终在低温下进入绝缘态。有关1T-TaS2绝缘态的成因一直存在争议。由于CDW的存在,每13个Ta原子聚集在一起形成star of David(SD)的结构。每个SD结构中,仅有一个电子处于费米能附近,形成带宽很窄的半满能带。有些观点认为,局域库伦相互作用使半填充能带发生莫特相变,在费米能附近打开能隙,形成莫特绝缘体;而另外一些观点认为,半满能带可以发生皮尔斯相变,每两层相邻的TaS2层配对,形成双层结构,从而使得费米能附近电子刚好变为偶数,形成满带的能带绝缘体。

确定1T-TaS2的基态非常重要,如果其为莫特绝缘体,其可能为实现理想自旋液体提供合适的平台。利用威尼斯官方网站登录量子材料科学中心李源课题组提供的高质量单晶样品,量子中心张焱助理教授课题组利用变温X射线衍射和角分辨光电子能谱(ARPES)技术,对1T-TaS2的相变过程进行研究。实验发现,当进入低温的绝缘态时,X射线衍射观察到了c方向半整数衍射峰(图1),同时能带沿着kz方向出现周期为2p/2c的色散。这两个结果都显示了1T-TaS2低温下存在层间的二聚化,是一个能带绝缘体。

图1:变温依赖的X射线衍射谱。a 1T-TaS2在低温120K和常温300K的沿c轴方向衍射谱对比图,插图是放大1100倍的(0,0,5/2)和(0,0,7/2)半整数峰;b 1T-TaS2在升温过程中(0,0,7/2)和(0,0,4)衍射峰的演化图;c 1T-TaS2层间二聚的示意图

更有趣的是,张焱课题组利用自行研制的ARPES系统,通过连续精密的变温实验,在相变附近的一个微小温度窗口中,发现了一个之前未被观测到的绝缘中间态(I态)。进一步实验表明,在I态中,能带具有明显的能隙,呈现绝缘性,但其能带沿kz方向的色散消失,表现出准二维的特性。

图2:能带随温度演变的ARPES数据和示意图。a, b1T-TaS2在变温过程中G点附近的能量分布曲线和相应的温度依赖演化图;c, d 1T-TaS2在I态和C-CDW态的能带沿kz方向的色散;e, f1T-TaS2在不同电子态下的能带演化示意图

通过进一步分析,张焱课题组发现,1T-TaS2中存在多种相互作用的竞争。面内电子跃迁、格点库伦相互作用和层间电子跃迁都具有相近的能量尺度。在低温下,层间跃迁主导,体系发生层间二聚处于能带绝缘态。而随着升温,在很小的温度窗口中,库伦相互作用占据主导,诱导体系发生了能带绝缘态到莫特绝缘态的转变。而进一步升温,面内电子跃迁占据主导,体系进入金属态。这一发现不仅解决了1T-TaS2中绝缘态成因的争议,同时,中间态的发现也为1T-TaS2体系中寻找莫特绝缘体和自旋液体相指出了新的温度区间。

这项工作于8月25日以“Band insulator to Mott insulator transition in 1T-TaS2”为题,在线发表于物理学术期刊Nature Communications[Nature Communications 11, 4215 (2020)]。张焱是文章的通讯编辑,博士生王宇迪为文章第一编辑,该工作使用的高质量1T-TaS2单晶样品由李源课题组提供,博士生姚伟良制成。光子能量依赖实验在合肥同步辐射光源BL13U完成,得到崔胜涛博士的帮助。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划的支撑。

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